Gây chú ý ở CLB quê nhà Palmeiras, Carlos lọt vào mắt xanh của Inter và được CLB này tuyển mộ năm 1995. Nhưng trên đất khách quê người và sống trong môi trường Serie A - giải đấu khắc nghiệt số một hành tinh thời điểm đó, tài năng của Carlos đã không tỏa sáng được như kỳ vọng. Ngoài ra anh còn bất đồng với HLV Roy Hodgson, người muốn đẩy anh lên đá tiền đạo trái, chứ không phải hậu vệ trái ưa thích, Carlos bị bán cho Real Madrid chỉ sau một năm.


Sang Real Madrid và được làm việc với HLV tài danh Fabio Capello, Carlos tiến bộ nhanh chóng. Ngay mùa đầu tiên 1996-1997, anh đã là hậu vệ trái số một và là trụ cột của Real Madrid vô địch La Liga. Đây là danh hiệu lớn mở ra một sự nghiệp huy hoàng của Carlos.


Mùa 1997-1998, Roberto Carlos góp công trong chiến tích vô địch Champions League, chấm dứt cơn khát của Real Madrid kéo dài suốt 32 năm.


Nhưng năm 1998 cũng ghi nhận cú sốc nặng đầu tiên trong sự nghiệp của Carlos: đội tuyển Brazil, với anh là trụ cột, thảm bại 0-3 dưới tay chủ nhà Pháp trong trận chung kết World Cup, nơi Brazil được xem như ứng cử viên nặng ký nhất cho ngôi vô địch.


Năm 2000, dù thất bại ở La Liga, Carlos và Real vẫn có một mùa giải thành công với chức vô địch Champions League nhờ thắng lợi 3-0 trong trận chung kết với Valencia trên chính sân Stade de France, nơi ghi dấu kỷ niệm buồn của anh năm 1998


2002 là năm đáng nhớ nhất sự nghiệp của Carlos khi anh lần thứ ba đoạt cup Champions League trong màu áo Real


… rồi cùng tuyển Brazil đăng quang ở World Cup không lâu sau đó.


Năm 2006, Brazil cũng được xem như ứng cử viên cho ngôi vô địch World Cup, nhưng giấc mơ của họ một lần nữa bị tuyển Pháp vùi dập ở vòng tứ kết. Carlos ngay sau đó quyết định kết thúc sự nghiệp quốc tế. Trận thua Pháp trở thành trận đấu cuối cùng của anh trong màu áo tuyển Brazil.


Trong 11 năm gắn bó với Real Madrid, Roberto Carlos đá 584 trận và ghi 71 bàn trên mọi đấu trường. Trong ảnh là lần cuối cùng anh ghi bàn cho Real khi sút tung lưới Recreativo ở mùa giải 2006-2007, góp phần giúp đội nhà thắng trận và tiến một bước quan trọng tới chức vô địch La Liga. Đây cũng là mùa giải cuối cùng của Carlos tại CLB thủ đô Tây Ban Nha.


Chia tay Real, Carlos nhận lời sang Thổ Nhĩ Kỳ chơi bóng cho Fenerbahce và tạo ra một cơn sốt cho người hâm mộ từ thời điểm anh ra mắt cho tới khi chia tay vào tháng 12/2009. Trong hai mùa rưỡi chơi bóng tại đây, Carlos đá 103 trận trên mọi đấu trường và ghi cho Fenerbahce 10 bàn.


Sau tuyển Brazil và Real Madrid, Corinthians là nơi thứ ba Roberto Carlos và Ronaldo chơi bóng cạnh nhau. Nhưng họ cũng chỉ đá cho CLB Brazil này trong năm 2010. Ronaldo tuyên bố giải nghệ vào cuối năm, còn Carlos ra đi vào đầu năm 2011, đầu quân cho CLB Anzhi Makhachkala của Nga.


Carlos là nhà vô địch thế giới đầu tiên đến chơi bóng tại giải Ngoại hạng Nga. Anh cũng được xem là viên gạch đầu tiên trong kế hoạch của tỷ phú Nga Suleyman biến Anzhi thành một quyền lực mới của bóng đá Nga và châu Âu. Tuy nhiên, Carlos tuyên bố anh sẽ giải nghệ vào cuối năm nay để chuyển sang làm công tác quản lý ở Anzhi